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Tradicional bairro extremamente arborizado, fica localizado na chamada Grande Tijuca, na Zona Norte da cidade do Rio de Janeiro. Os seus bairros vizinhos são: Tijuca, Vila Isabel, Andaraí, Engenho Novo, Lins de Vasconcelos, além de fazer limite, através da Serra da Carioca, com o bairro de Jacarepaguá.

Inicialmente, o Grajaú pertencia a uma grande sesmaria doada aos padres jesuítas no século XVI e que foi destinada para o cultivo de cana-de-açúcar com mão de obra escrava, sendo toda a região conhecida pelo nome de Andaraí Grande.

No final do século XIX, o termo Andaraí Grande veio a ser abolido, dando origem aos bairros de Vila Isabel (1873), Aldeia Campista e Grajaú (1912). A primeira rua aberta no bairro foi a Estrada do Andarahy, em 1875, hoje Rua Barão de Mesquita.

Ao contrário da maioria dos bairros do Rio de Janeiro, o Grajaú foi planejado e surgiu nas primeiras décadas do século XX, edificado sobre um vale conhecido como Vale dos Elefantes, ao sopé do Maciço da Tijuca, próximo ao Pico do Papagaio.